С 2006 по 2007 годы возглавлял дипломатическую миссию в Индии, также работал позднее в делегации США в Международном агентстве по атомной энергии и других организациях со штаб-квартирой в Вене.
C мая 2010 по июль 2013 год занимал также должность в Бюро по делам Юго-Восточной Азии.
30 июля 2013 года Пайетт принёс присягу в должности посла США в Украине в здании Госдепа США в Вашингтоне, вступив официально в должность 3 августа 2013 года. 15 августа Президент Украины Виктор Янукович принял у себя нового посла.
15 октября Пайетт прибыл на международную конференцию в Киеве по борьбе с антисемитизмом, однако не участвовал в ней по причине приостановки работы Правительства США.
Сыграл активную роль во время Евромайдана (политического кризиса в Украине 2013—2014). 11 декабря 2013 года вместе с заместителем государственного секретаря США Викторией Нуланд Джеффри Пайетт посетили Майдан Независимости в Киеве, где они угощали митингующих печеньем и булками, тем самым выразив им поддержку со стороны США. Позднее в интернете была опубликована прослушка телефонного разговора Пайетта и Нуланд, в которой они обсуждали ситуацию в Украине и лидеров оппозиции, и последняя нецензурно упоминает ЕС: это стало причиной скандала.
Во время вооруженного конфликта на Востоке Украины обвинял Россию в поддержке сепаратистов.
Предшественником Пайетта на должности посла США в Украине был Джон Теффт, преемницей - Мари Йованович.
19 мая 2016 года назначен президентом США Бараком Обамой послом США в Греции, утвержден в должности 14 июля 2016 года и приведен к присяге в сентябре 2016 года.
24.09.2021